Soutenance de thèse de Sébastien SCHAEFER

Le mardi 27 septembre 2016 à 9h, Sébastien SCHAEFER soutiendra ses travaux de thèse.

Sujet de recherche

Effets du dopage d’adsorbants nanoporeux par des métaux ou des semi-métaux nanodispersés sur leurs performances en stockage d’hydrogène par sorption

Résumé

Dans cette thèse, des matériaux microporeux carbonés décorés par des nanoparticules métalliques ont été synthétisés afin d’étudier l’effet de ces dernières sur les propriétés de stockage d’hydrogène par sorption. Afin de s’inscrire dans une démarche d’innovation, de respect de l’environnement et de développement durable, de multiples voies de synthèse, utilisant des précurseurs éventuellement biosourcés, ont été employées. A ce titre, l’utilisation de saccharose, de tannins de mimosa ou encore de paille de riz était en parfaite cohérence avec cette démarche. Le saccharose ainsi que les tannins permettent, via un prétraitement hydrothermal, d’obtenir des hydrochars qui sont ensuite activés par voie chimique ou physique en utilisant respectivement de l’hydroxyde de potassium ou du dioxyde de carbone. Ces synthèses ont donné accès, selon les paramètres de synthèse, à des matériaux à la porosité contrôlée dont les propriétés d’adsorption d’hydrogène à température ambiante ont ensuite été évaluées. En outre, l’intérêt majeur de cette thèse était de proposer un couplage entre les propriétés d’adsorption d’hydrogène, des basses pressions jusqu’à des pressions relativement élevées, et les propriétés texturales modélisées à l’aide d’outils théoriques, tels que la DFT (Density Functionnal Theory), appliquée au fluide inhomogènes. Les données d’adsorption de diazote à 77 K et de dioxyde de carbone à 298 K, traitées par cet outil, donnent accès aux distributions de tailles de pores, aux surfaces spécifiques ainsi qu’aux tailles de micropores moyennes des matériaux caractérisés. Une comparaison des propriétés d’adsorption d’hydrogène des matériaux prenant en compte leurs propriétés texturales a ainsi été réalisée. Les voies de dopage des matériaux par des métaux nano-dispersés s’inscrivaient aussi dans cette démarche de respect de l’environnement. L’utilisation de dioxyde de carbone supercritique ou d’un prétraitement hydrothermal ont permis d’obtenir des matériaux dopés au nickel ou à l’azote sans utilisation de solvant organiques préjudiciables pour la santé. En outre, les résultats obtenus avec la paille de riz ont montré qu’il était possible d’obtenir des matériaux dopés au silicium sans utilisation d’étape spécifique de dopage. Finalement, la décorrélation des différentes contributions au stockage de l’hydrogène a permis de détecter et de quantifier les fractions d’hydrogène engagées dans divers processus tels que la physisorption, la chimisorption et le spillover, et de détecter les phénomènes de physisorption polarisée.

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